本函电集收录1923-1949年间，翁文灏与各方公私往来函电500余通，这些往来函电涉及了民国时期知识界、军政界诸多著名且重要的人物，如知识界领袖级人物丁文江、胡适、傅斯年、竺可桢、蒋梦麟、罗家伦等；军政界政要蒋介石、李宗仁、阎锡山、何应钦、孔祥熙、张群、朱家骅、吴鼎昌、邹鲁、顾维钧等。这些往来函电往往记录或和涉及了民国时期一些重要的历史事件，如“北京人”头盖骨的遗失、中央研究院评议员的选举、金圆券改革的内幕等，具有重要且独特的史料价值。